镁改性HZSM-5对Cu-ZnO-Al2O3_HZSM-5催化合成气直接制二甲醚反应(3)

第5期毛东森等：镁改性HZSM-5对Cu-ZnO-Al2O3／HZSM-5催化合成气直接制二甲醚反应的影响

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1.3

催化剂的活性评价

采用加压连续流动固定床不锈钢反应器评价双

基本一致.当MMgO含量低于单层分散阈值时，gO

以单层形式高度分散在HZSM-5分子筛表面；当MMgO含量超过单层分散阈值后，gO以晶相形式存在.

表1列出了不同MHZSM-5分子筛样品的gO／孔结构数据.可以看出，MHZSM-5样品中实际gO／测得的MgO含量与加入的量基本一致.这表明所添加的MgO在高温焙烧过程中未发生流失.随着样品的比表面积和孔体积均逐渐MgO含量的增加，功能催化剂的催化性能.催化剂用量为1g，反应器

两端填充相同目数的石英砂.催化剂用还原气进行还原后，切换原料气进行反应.反应气流量由Brooks公司5850E型质量流量计控制.反应产物采用HP4890D型气相色谱仪及HP3396型积分仪（惠普上海分析仪器有限公司）进行在线分析，用热导池检测器和碳分子筛柱分析CO和CO；用氢火2焰离子化检测器和Porapak-N色谱柱分析甲醇、二甲醚及烃类.为避免反应产物冷凝，反应器出口至色谱仪进样口之间的连接管用加热带保温至150C.根据反应尾气中各组分的含量，

以碳原子摩尔数计算CO的转化率和各产物的选择性［15］.

结果与讨论

.1

Mg0／

HZSM-5的物相结构图1为不同MgO／

HZSM-5分子筛样品的XRD谱.可以看出，MgO／

HZSM-5样品与HZSM-5分子筛具有相似的结构特征.这表明在本文实验范围内，MgO的添加并未对HZSM

-5分子筛的骨架结构产生明显的影响.红外光谱中骨架振动区的表征结果（图略）也证实了这一点.当!（MgO）!10%时，谱未出现MgO的晶相衍射峰.这表明MgO在HZSM-5上呈高度分散状态.当!（MgO）"10%时，XRD谱开始出现MgO的晶相衍射峰，且其强度随MgO含量的增加而增强.这与文献

［17］的结果图1

不同Mg0／

HZSM-5样品的XRD谱Fig1XRDpatternsofdifferentMgO／

HZSM-5samples!（MgO）／%

：（1）0，（2）5，（3）10，（4）15减小.这是由于MgO堵塞HZSM

-5分子筛部分孔道所致.郭新闻等

［13］也发现同样的现象.表1

不同Mg0／

HZSM-5样品的孔结构Table1PorestructureofdifferentMgO／

HZSM-5samples!（MgO）

／%"BET

#

AddedDetermined2／cm3／g0.000.00331.20.2000.500.50325.10.1981.251.33311.40.1902.502.65287.40.1665.004.81249.40.14310.00

9.62

205.5

0.125

2.2

Mg0／

HZSM-5的酸性质图2是不同MgO／

HZSM-5分子筛样品的NH3-TPD谱.可以看出，HZSM-5分子筛有两个NH3脱附峰（分别位于260和460C）.这说明样品表面有两种不同强度的酸性位，弱酸位与低温脱附峰相对应，强酸位与高温脱附峰相对应.当!（MgO）

=0.5%时，其NH3-TPD谱与HZSM-5样品的相似，但低温峰向高温方向位移（270C）

；高温峰向低温方向位移（450C），且峰面积明显减小，表明MgO

图2

不同Mg0／

HZSM-5样品的NH3-TPD谱Fig2NH3-TPDprofilesofdifferentMgO／

HZSM-5samples!（MgO）

／%：（1）0，（2）0.5，（3）2.5，（4）5，（5）102

2XRD

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