柴油超深度加氢脱硫研究取得新进展 - 图文(4)

制氢过程中替代传统贵金属Pt催化剂的可能性。这项工作对发展廉价、高效的催化剂及其光催化制氢过程具有重要指导意义和潜在的应用价值。

Visible light driven H2 production in molecular systems employing colloidal MoS2 nanoparticles as catalyst

Xu Zong, Yong Na, Fuyu Wen, Guijun Ma, Jinhui Yang, Donge Wang, Yi Ma, Mei Wang, Licheng Sun, and Can Li* Chem. Commun., 2009 in press

Communication. http://dx.doi.org/10.1039/B907307H

Abstract: Colloidal MoS2 nanoparticles with diameters of less than 10 nm were prepared with a simple solvothermal method and demonstrated high efficiency in catalyzing H2 evolution in Ru(bpy)32+-based molecular systems under visible light.

Keywords：H2 production ? photocatalytic ? colloid ? MoS2 ? molecular sensitizer

继我组TiO2的紫外拉曼光谱研究工作在J. Phys. Chem. B（Jing Zhang, Meijun Li, Can Li et al., 2006，DOI: 10.1021/jp0552473）发表后，引起国际国内同行的高度重视，被引用次数达52次之多。最近，我组TiO2的紫外拉曼光谱研究：Ⅱ. 纳米尺寸效应对体相/表面相变的影响又取得新的进展（Jing Zhang, Qian Xu, Can Li et al., J. Phys. Chem. C, 113 (5), 1698–1704, 2009，http://dx.doi.org/10.1021/jp808013k）。

无论是在材料领域还是催化领域，人们发现TiO2的不同晶相结构对其作为材料和催化剂的性能有很大的差异。从应用的角度来

看，人们总希望能根据实际的需要使锐钛矿向金红石的转变人为可控, 因此研究纳米TiO2的结构相变就显得具有很重要的现实意义。由于催化反应常常在催化剂表面上发生，所以TiO2的很多物理化学性质，特别是催化性能在很大程度上取决于其表面晶相结构。很多研究者对TiO2的相变机理进行了研究，但是现有的研究结果主要集中于氧化物体相晶相结构以及体相相变的信息，而针对TiO2表面晶相结构变化的研究却很少也是非常困难的。该工作利用紫外拉曼光谱的表面灵敏性并结合其他表征手段对不同粒子大小氧化钛的体相/表面相变进行了深入研究。TiO2的粒子大小对TiO2的相变起始温度和相变机理有很大影响。TiO2粒子越小，相变的温度越低；当TiO2的粒子小于60 nm，TiO2的相变是主要从锐钛矿粒子相互接触的界面上开始发生的。当TiO2的粒子大于60 nm时，锐钛矿粒子的自由表面，界面，以及体相均可能成为金红石晶相的成核位。这个工作的意义在于为全面认识TiO2的相变机理，特别是体相/表面相变机理提供了指导意义，从而为控制体相/表面晶相提供了方法。

UV Raman Spectroscopic Study on TiO2. II. Effect of Nanoparticle Size on the Outer/Inner Phase Transformations

Jing Zhang, Qian Xu, Meijun Li, Zhaochi Feng, Can Li J. Phys. Chem. C, 113 (5), 1698–1704，2009 Article. http://dx.doi.org/10.1021/jp808013k

Abstract：The mechanism of the size-dependent outer/inner phase transformation in ultrafine TiO2 particles with narrowed size distribution

was intensively investigated using UV Raman spectroscopy, X-ray diffraction, and transmission electron microscopy. Particle size is found to be the critical parameter determining the onset transition temperature and nucleation performance. The transformation temperature was decreased with the decrease of initial particle size. Rutile nucleates at interfaces of the contacting anatase grains (<60 nm). The free surface, interface, and bulk are all likely to work as rutile nucleation sites for large particles (d≧60 nm). Thermal stability of nanoscale titania is significantly enhanced by the presence of La2O3 even with surface coverage less than 5%, which blocks the outer/inner phase transformation of nano anatase. A model was devised to describe the phase transformation as a function of particle size and to predict the phase stability.

Keywords：Size-dependent outer/inner phase transformation ? UV Raman spectroscopy ? the onset transition temperature ? nucleation performance ? thermal stability

继我组成功地将原位紫外拉曼技术应用于分子筛合成机理研究之后（范峰滔、冯兆池、李灿等Chem. Eur. J., 14: 5125-5129, 2008）。最近，我组再次将紫外共振拉曼技术应用到研究掺杂过渡金属杂原子分子筛Fe-ZSM-5的合成机理中，首次利用光谱的手段同时从分子层次、结晶行为上研究了分子筛的成环、成核以及晶体生长行为。（Fengtao Fan, Keju Sun, Zhaochi Feng, Haian Xia, Bo Han, Yuxiang Lian, Pinliang Ying, and Can Li, 2009, Chem. Eur. J.）。 过渡金属元素掺杂的分子筛在选择性氧化、氮氧化合物消除以及仿生催化方面表现出了非常优异的性能。但是，由于分子筛骨架中可以引入的杂原子的量非

百度搜索“77cn”或“免费范文网”即可找到本站免费阅读全部范文。收藏本站方便下次阅读，免费范文网，提供经典小说教育文库柴油超深度加氢脱硫研究取得新进展 - 图文(4)在线全文阅读。