柴油超深度加氢脱硫研究取得新进展 - 图文

柴油超深度加氢脱硫研究取得新进展

NiMoW本体催化剂合成机理示意图Scheme for the formation of sulfide NiMoWcatalyst随着全球范围内对于环境保护的持续关注，有关环境治理的课题就成为当今世界的研究热点，燃料油中含硫化合物的脱除问题就是其中之一。继我组首创性的报道了利用乳液催化方法，对柴油进行超深度氧化脱硫之后（李灿，蒋宗轩，高金波，吕宏缨等人，Chem. Eur. J. 2004,10, 2277 – 2280; Journal of Catalysis 239, 2006, 369–375; Chem. Commun., 2007, 150–152; Chem. Commun., 2008, 332–334），近期，我组又在柴油的超深度加氢脱硫领域取得了令人瞩目的进展。王璐等人设计合成了具有特殊结构的多金属本体加氢脱硫催化剂，首创性的将具有层状结构的Ni物种作为载体引入催化剂当中，从而提高了活性金属之间分散以及接触的程度，得到了具有高加氢脱硫活性的复合物种。通过对于模型含硫化合物以及真实柴油的加氢脱硫反应评价之后，发现此种催化剂具有较高的本征加氢脱硫活性，并且表观反应活性达到了商业催化剂活性的7.5倍，在现有的工业操作条件下，可以实现对于柴油的超深度脱硫，具有非常好的工业应用前景。通过对于催化剂的进一步表征工作，作者等人发现了此

种催化剂独特的层状结构以及某些复合金属活性相的存在，从而解释了催化剂具有高活性的原因。此项工作的意义不仅在于为我们提供了一种通过多金属化、无载体化改进加氢脱硫催化剂活性的新思路，还在于明确的为我们提出了合成催化剂的机理，此机理对于今后催化剂的设计合成具有理论指导价值。文章做为communication发表在近期出版的Chemistry - A European Journal上（Ultra-Deep Hydrodesulfurization of Diesel Fuels on Trimetallic NiMoW Sulfide Catalysts, Lu Wang, Yongna Zhang, Yuliang Zhang, Zongxuan Jiang*, Can Li*, Published online on October 27, 2009. DOI: 10.1002/chem.200901997） Communication

Ultra-Deep Hydrodesulfurization of Diesel Fuels on Trimetallic NiMoW Sulfide Catalysts

Lu Wang, Yongna Zhang, Yuliang Zhang, Zongxuan Jiang*, Can Li* Published online on October 27, 2009. DOI: 10.1002/chem.200901997 Keywords: Ultra-deep Hydrodesulfurization ? 4,6-dimethyldibenzothiophene (4,6-DMDBT) ? Diesel ? NiMoW Sulfide Catalyst Abstract

Developing ultra-deep hydrodesulfurization (HDS) catalysts with super high activity has been one of the most challenging and important subjects because increasingly stringent environmental regulations for the sulfur content in diesel fuels have been enacted throughout the world. A novel tri-metallic NiMoW catalyst was prepared by a surfactant-assisted co-precipitation method using hydrotalcite-like basic nickel carbonate as the nickel source. The NiMoW-3 exhibits much higher overall rate constant than the CoNiMoW/Al2O3 commercial catalysts for the HDS of 4,6-DMDBT and the apparent activation energy correspondingly decreases from 176 kJ?mol-1 to 140 kJ?mol-1. In the HDS of actual diesel, the sulfur content could

be lowered from about 1400 ppm to less than 1 ppm. The characterization results show that the NiMoW sulfide catalyst has unique multi-layered structure, in which the Ni7S6 with layered structure acts as a support and Mo, W or MoW sulfide particles are deposited on the surface and interlayer galleries of the Ni7S6 support. It is proposed that Mo-W-S species deposited on Ni7S6 support may generate the highly active sites for the HDS.

[2009年10月17日] itu UV Raman Spectroscopic Study on the Synthesis Mechanism of AlPO AlPO-5分子筛合成机理示意图

A proposed synthesis mechanism of AlPO-5

孔化合物生成中模板或结构导向作用的研究一直非常受到人们的关注，合理地选择适合的结构导向剂是合成具有新颖

物的关键问题。然而直到目前为止，由于人们对客体分子在在微孔化合物生成中的作用机理的认识还不够明确，很

在最终产物和结构导向剂之间的关系上，对于它们在晶化过程中所起的关键作用了解较少。而原位光谱技术能够很

。继我组成功地将原位紫外拉曼技术 以及共振拉曼技术应用于分子筛合成机理研究之后（范峰滔、冯兆池、李灿等C

5-5129, 2008；Chem. Eur. J., 15：3268-3276, 2009）。最近，我组将原位紫外拉曼技术拓展到了含有机模板剂的分子

AlPO-5)的晶化机理研究中, 范峰滔等人利用巧妙设计的原位拉曼光谱池结合紫外拉曼光谱技术研究了AlPO4-5分子

次实现了模板剂信息和分子筛结构信息的同时检测，这是其它表征技术所无法做到的。通过原位光谱结果，他们发

与分子筛孔道结构形成之间的关联，推测出了含有四元环无定形孔道中间物的存在，并利用Fenton氧化试剂结合紫

了四元环向六元环转换的过程。为磷铝分子筛合成机理中长期存在的合成机理推测提供了有力的实验证据，进一步

的合成机理，为理性设计分子筛合成、分子筛前体设计以及模板剂的选择方面提供了理论指导依据。该工作受到审

审稿人认为“这项工作为磷铝分子筛的合成机理中添加了崭新且重要的一个环节。” 文章发表在近期出版的Angew. C

48, 8743

PO-5分子筛合成过程中的原位紫外拉曼光谱图 用于研究含有机模板剂分子筛合成体系的原位紫外拉曼光Schematic diagram of in situ Raman cell for the monitor of or

template-containing zeolite synthesis process

aman spectra recorded in situ during crystallization of

AlPO-5.

munication

u UV Raman Spectroscopic Study on the Synthesis Mechanism of AlPO-5

Fan, Zhaochi Feng, Keju Sun, Meiling Guo, Qiang Guo, Yu Song, Weixue Li, Can Li

hem. Int. Ed., 2009, 48, 8743

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