氮参杂石墨烯的制备及其在电化学生物传感中的应用

武汉科技大学本科毕业论文外文翻译

本科毕业论文外文翻译 外文译文题目（中文）：

学 院: 专 业: 学 号: 学生姓名: 指导教师: 日 期:

化学工程与技术学院 化学工程与工艺 201122146195 刘清斌 梁峰 二○一五年四月

氮参杂石墨烯的制备及其在电化学生物传感中的

应用

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Nitrogen-Doped Graphene and Its Application in Electrochemical

Biosensing

Ying Wang, Yuyan Shao, Dean W. Matson, Jinghong Li,and Yuehe Lin

American Chemical Society，2010，VOL. 4 ? NO. 4 ? 1790–1798

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氮参杂石墨烯的制备及其在电化学生物传感中的应用

Ying Wang, Yuyan Shao, Dean W. Matson, Jinghong Li,and Yuehe Lin

美国化学学会，2010，第4卷，第4期，1790–1798

。

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生命有机磷化学及化学生物学重点实验室，清华大学，北京100084，中华人民共和国和

太平洋西北国家实验室，Richland，华盛顿州9935

1摘要：

化学掺杂外来原子是一种能本质上改变材料属性的有效方法。其中，氮参杂在改善碳材料的电化学性能上有着关键的作用。最近，石墨烯作为真正的二维碳材料，在生物电子学和生物传感器应用方面已经显示出引人入胜的前景。在本文中，我们报告了一个浅显的策略，通过使用氮等离子体处理的石墨烯经化学方法合成制备N掺杂的石墨烯。一种可能的示意图已被提出用来描述N掺杂的石墨烯的详细结构。通过控制曝光时间，N在石墨烯的比例可以调节，范围从0.11到1.35%。最后所得到的N掺杂石墨烯对过氧化氢的还原、葡萄糖氧化酶快速直接电子转移动力学，显示出了高效的活性。氮参杂石墨烯将进一步应用在伴有干扰存在且浓度低于0.01mM的葡萄糖的生物传感方面。

1.1关键词：石墨烯，氮参杂，直接电催化，电化学生物传感

石墨烯作为一种真正的二维碳材料出现，已经展示出其在生物电催化和生物传感方面惊人的应用。应用包括石墨烯基单细菌装置，DNA晶体管，谷胱甘肽检测与氧化石墨烯增强电化学发光，化学还原的石墨烯的生物传感平台，在石墨烯/离子液体界面的葡萄糖生物传感器。由于石墨烯独特的物理和化学性质，如高表面积、优异的导电性能、易功能化和生产，石墨烯成为了电子产品，电子设备和生物传感器的理想基地。因此，定制和开发石墨烯的电子特性来实现独特的性能近来也备受关注。具体来说，石墨烯的电子属性通过化学官能化和电化学修饰而被改变。与此同时，众多的纳米杂化材料，如石墨烯/聚合物纳米复合材料，石墨烯/铂纳米粒子表和石墨烯/金属氧化物矿床已经被报道了。然而，大多数这些方法都是在瞄准生产有协同或多种功能的石墨烯杂化材料。很少有人把注意力放在石墨烯内在结构的修改，从而来提高它的生物电催化性能。化学参杂外来原子能够从本质上有效地改变材料，改变其电子特性，改善其表面化学性能，让材料的元素组成发生局部改变。对于碳材料，化学参杂也是一个具有重大意义的潜在策略，它可以提高载流子的密度并且提高其导电和导热性能。最近有研究展示了其在石墨烯化学参杂方面的能力。例如，通过使用氧蚀刻处理，石墨烯被同时蚀刻和表面经氧化掺杂。金属参杂石墨烯理论的研究已经预测了费米能级位移和P型到N型交叉的可能性。其中，许多潜在的参杂物，氮被认为是一种很好的元素用于碳材料的参杂，因为其相对适中的原子尺寸，并且包含有5个可用价电子可以与碳形成强化学键。在以前的工作，N-掺杂已被成功地用于修改碳纳米管的电性质或结构性质。列如向碳纳米管中参杂氮能

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提高其金属性能，影响其晶格取向，以及调节生长机理。此外，已有研究表明氮参杂能够提高碳纳米管在生物传感中的应用，能够改善其生物相容性和灵敏度。

图1：石墨烯（a）和氮参杂石墨烯（b）中N1s的XPS光谱图，其中包括N1(吡啶型氮)，N2（吡咯型氮），和N3（季氮）。石墨烯（c）和氮参杂石墨烯（d）中C1s的XPS光谱图，其中包括C1(C-C)，C2(C-O)，C3(C=O或者C-N)，和C4(C-C=O)。

因此，氮参杂在用于石墨烯的修改方面具有很大的潜力。然而到目前为止只有少数的研究瞄准于氮参杂石墨烯的生产，其中运用的是与氨的电热反应或者是气相沉积法。 在本论文中，我们报告了一种通过N等离子体处理石墨烯合成氮参杂石墨烯的方法，并且对氮参杂石墨烯在电催化和生物传感器方面的应用作了进一步的研究。等离子体处理法是一种简单的可以用于材料表面改性的方法，并且可以运用于向大宗复合材料中引入外来原子，组分或者骨架。本实验中所用的石墨烯我们通过Hummers 合成法和 Offeman氧化法来制备（请参看我们之前有关于石墨烯的合成与表征的文献）。在通过等离子体参杂后，人们进一步提出了氮参杂石墨烯的结构，展现了石墨烯碳层中N的状态，基于对改性材料X射线光电子能谱图（XPS）的研究，从而详细的描述了可能的活性位点和缺陷。通过控制等离子体的曝光时间，氮参杂的比列能够进行轻松的调节和优化。并且，氮参杂石墨烯被成功的运用于电催化和生物传感。过氧化氢在N掺杂石墨烯电极中的还原电位正偏移为400mV，相当于把玻璃碳电极中双氧水的还原性提高了20

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