赤泥-煤矸石混合物复合活化的火山灰特性 毕业设计

毕业设计(论文)

英文文献翻译及原文

学 院 材料科学与工程学院__________

专业及班级 无机非金属材料

姓 名

学 号

指 导 教 师

日 期 2014年3月

赤泥-煤矸石混合物复合活化的火山灰特性 摘要： 赤泥-煤矸石复合活化的火山灰特性已通过TG、DTA、XRD、红外光谱和27Al MAS NMR进行研究。从反应动力学的角度来看，发现火山灰反应机理的复合活化对赤泥-煤矸石-石灰体系是确定连续扩散到14天，并在系统中增加CaO的含量根据jander方程计算得到反应速率常数的下降。赤泥-煤矸石在环境温度石灰系统中形成的水化产物基本上是铝质C-S-H和Ca3Al2O6.xH2O。从TG分析结果中，认为在浆体研究系统的Ca(OH)2高含量是不利于水化产品非蒸发水含

27Al MAS NMR被证明是有效的技术以获得Al[4]量的不断上升。特别感兴趣的是，

在C-S-H和Ca3Al2O6.xH2O中有价值的信息。

关键词：火山灰反应 赤泥 煤矸石 石灰 反应动力学 1 简介

众所周知,中国生产了大量的氧化铝。然而,生产一吨氧化铝产生0.8-1.5吨的赤泥。据估计,中国每年排放超过700万吨的赤泥[1]。氧化铝生产产生的赤泥的大量排放造成了严重的环境问题。与此同时,中国还有煤炭的大量生产。然而生产煤炭产生的赤泥也是个不容忽略的问题。绝大多数的煤矸石被储存,不仅仅导致当地的生态和环境问题,也威胁着当地居民的安全。为了确保赤泥和煤矸石的安全性,回收这两个固体废物了已经成了挑战性的任务迫切被中国政府机构所考虑。利用赤泥和煤矸石作为水泥添加剂或一部分水泥替代材料是一个有前途的方向去有效地消耗大量的这两个固体废物,导致的主要利益和能源资源的节省也减少了环境污染。

据报道,煅烧后的赤泥具有火山灰性[2]。铝土矿煅烧产生赤泥，煅烧温度为600°C通常可以使赤泥获得最好的胶结属性[3，4]。由铝土矿煅烧法生产的赤泥包含一些数量的非晶态铝硅酸盐材料和三水铝矿,在煅烧过程中它们可以转化为活性二氧化硅和氧化铝,导致一些火山灰特性。原始煤矸石胶结性能很弱，在

600-700°C以下煅烧由于粘土矿物的分解形成活性二氧化硅和氧化铝[5，6]可以显著提高煤矸石的活性。此外,在煅烧过程中添加氧化钙或其他钙源可以进一步提高煤矸石的活性[7，8]。考虑到铝土矿煅烧法生产赤泥含有大量的氧化钙根据它的化学成分,我们使用铝土矿煅烧法生产赤泥作为钙源通过复合活化法来提高煤矸石的活性[9]。在我们以前的文献[9]中发现化合物活化方法可以显著提高赤泥-煤矸石的胶结性能,一定的数量的赤泥可以促进绿泥石的分解和降低石英在煤矸石中的结晶度。我们后续使用赤泥做了一个实验，煤矸石火山灰材料混合物与高炉矿渣、熟料和石膏混合生产胶结材料,它证明了生产赤泥-煤矸石的基础是胶结材料具有良好的物理和机械性能[10]。然而,一个令人困惑的问题存在于大多数读者的思想中可能是:什么是赤泥-煤矸石混合物复合活化的火山灰特性?

火山灰特性通常被定义为是一种在常温下火山灰材料与石灰在水中反应形

成水泥基化合物的能力。火山灰材料通常在水泥生产中被使用包括天然火山灰，偏高岭土，煅烧粘土或工业副产品，如炉渣，粉煤灰，赤泥和煤矸石的煅烧。在它们中，偏高岭土被证明具有很好的火山灰性，偏高岭土和氢氧化钙系统的水化特性已经被广泛研究[11-15]。偏高岭土氢氧化钙系统与水在20°C的水化产物本质上是C2ASH8 ，C-S-H和C4AH13[11]。 火山灰反应是一个典型的例子，偏高岭土和氢氧化钙系统的水化的研究为工业副产品的火山灰反应的研究提供一些有价值的参考。然而,工业副产品中存在着复杂的矿物相,这是必要的来研究工业副产品的火山灰反应特性,找到有效的解决它们在水泥行业的应用。

本文的目的是探讨赤泥-煤矸石混合物复合活化的火山灰特性。本研究集中在两个部分:一个部分旨在描述赤泥煤矸石石灰系统的火山灰反应机制的反应动力学的观点;另一部分旨在使用仪器技术,如热重量分析(TG)、差热分析(DTA)、x射线衍射(XRD)、傅立叶红外变换(FTIR)和27铝谱魔角旋转(MAS)核磁共振(NMR)获得赤泥煤矸石石灰的水化产物的有价值的信息 2 实验

2.1 原料

山东氧化铝精炼植物通过铝土矿煅烧法生产赤泥。煤矸石来源于方山,北京。赤泥和煤矸石的原料矿物相由XRD测试如图1。本文通过复合活化制备方法研究赤泥-煤矸石的混合物,原理图如图2所示。在复合活化过程中,赤泥和煤矸石混合的比例为3:2。水比为0.3,赤泥和煤矸石混合成颗粒,然后在100°C下干燥6 h。随后,混合物在600°C的可编程电子炉中煅烧2小时,然后从炉中取出,并在空气中自然冷却至室温。最后,在实验室球磨机6分钟使布莱恩的具体表面积为425平方米每公斤,赤泥煤矸石的复合活化被称为合成材料。赤泥煤矸石的复合活化的矿物相和SEM图像如图3和图4所示。

图1 原赤泥和煤矸石的矿物学相

图2 赤泥-煤矸石复合活化的示意图

赤泥、煤矸石和复合活化的赤泥-煤矸石的化学组成（使用X射线荧光技术分析）和物理性质如表1所示

2.2 实验的过程

复合活化的赤泥-煤矸石和氧化钙以不同的比例混合。三种不同的成分组成如表2所示。 水固比为0.5,使用蒸馏去离子水组成的赤泥、煤矸石-石灰系统复合活化法制备上述成分的浆体。将浆体用小塑料袋密封防止从大气中吸收二氧化碳而水化,然后在湿度为20°C和95%相对湿度的恒温恒湿试验箱中保存。样本的固化时间最多90天。水化的样本被酒精润湿然后进一步在60°C的真空烤箱干燥。

图3 赤泥-煤矸石复合活化的XRD图 图4 赤泥-煤矸石复合活化的SEM图像

目前通过XRD，TG-DTA，FTIR和27Al MAS NMR对赤泥，煤矸石，石灰系统的水化产物进行鉴定和分析。X射线衍射分析是对Rigaku的D/max-RB型X射线衍射仪对Cu靶（40千伏，200个MA）进行衍射。TG- DTA分析是在Netzsch STA 449 C热分析仪中进行，并且水化样品从室温加热到1000℃（消除气体：氮气干燥，升温速率：10 ℃/分钟）。水化样品的傅立叶红外变换光谱被记录在频谱

GX Perkin-Elmer公司采用的KBr压片傅立叶红外变换光谱仪技术（12毫克样品含200毫克KBr）。27铝固态的铝谱魔角旋转核磁共振光谱用Bruker-AM300光谱仪（德国）工作在78.20 MHz的的27铝的共振频率计算。27铝谱魔角旋转核磁共振光谱是利用核磁共振处理工具转换软件（NUTS）。NUTS是专业工具软件来处理NMR数据。在NUTS中由线拟合程序得到27铝谱魔角旋转核磁共振光谱。该生产线拟合过程是由人工开始选取一组峰为起点。然后是拟合过程，高峰过后分离，拟合线性曲线并获得相对峰面积的值。

表1 赤泥、煤矸石和复合活化的赤泥-煤矸石的化学成分和物理性能

表2 复合活化的赤泥-煤矸石和CaO（重量％）的混合比例

3 结果与讨论

3.1 赤泥-煤矸石-石灰系统的火山灰反应机理

为了研究赤泥-煤矸石的火山灰反应机理， TG分析来测量赤泥-煤矸石在不同的水化时间所消耗的氧化钙。图5示出的结果为SC1，SC2和SC3的样品 。该反应的CaO如图5所示的氧化钙是由复合活化的赤泥-煤矸石经过火山灰反应所消耗的。可以看出，反应的CaO的量随水化时间的增加而增加。对于SC1标本，约47％的氧化钙反应其水化时间为一天，而55％的氧化钙其水化时间为14天，区别是CaO消耗速度从14天开始减少。对于SC2标本，约48％的CaO反应其水化时间是7天，从7天起氧化钙的消耗速率减小。对于SC3标本，约46％的CaO反应其水化时间为14天，从14天的CaO消耗率开始降低。除了在3天的数据， CaO的反应程度从高到低的顺序是：SC1＞SC2＞SC3 。

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