HZSM-5沸石催化剂的催化性能的煅烧温度和酸度论文翻译

HZSM-5沸石催化剂的催化性能的煅烧温度和酸度 对催化裂化n-Butane的影响

国家重点实验室的一部分重油加工、中国石油大学,北京,102249,中国 (2005年9月30日收到手稿;修订2005年11月11日)

摘要:酸性调节的一系列HZSM-5催化剂分别在不同处理温度被成功煅烧,即500、600、650、700和800年°C。结果表明：总酸量，其密度和B型HZSM-5催化剂迅速酸量减少，而L型酸的含量几乎没有变化，从而明显的L / B比值提高焙烧温度的升高（不包括800℃）。催化的性能改性HZSM-5为正丁烷的裂化催化剂进行了研究。主要性能通过X射线衍射，这些催化剂进行了表征。在低温N2吸附，红外光谱，NH3-TPD等吡啶吸附BET比表面积的测量。

结果表明，HZSM-5分子筛预处理在800°C的N-丁烷裂化催化剂的活性非常低。在焙烧温度范围500-700℃，总烯烃，丙烯，丁烯的选择性增加增加焙烧温度，焙烧温度的同时，芳烃选择性下降。HZSM-5分子筛焙烧在700°?高产生产轻烯烃，在反应温度650°C的总烯烃和乙烯产量分别为52.8％和29.4％.此外，更多的重要的作用，是高焙烧温度处理，提高了持续稳定的HZSM-5沸石。焙烧温度的理化性质和催化性能的影响正丁烷裂解的HZSM-5进行了探讨。结果发现，焙烧温度有大对表面积，结晶度和酸性质的HZSM-5催化剂，从而进一步影响为正丁烷裂解的催化性能。

关键词：HZSM-5分子筛催化剂，酸性改性，焙烧温度，正丁烷，催化裂解，烯烃 1.介绍

C4馏分，将是另一种选择的宝贵可以产生重要的石化原料如乙烯和丙烯的化学品。 C4馏分主要生产的催化裂化和蒸汽裂解过程。在高需求的C4馏分在化学工业中是C4烯烃，而C4烷烃主要用作燃料.

目前的乙烯和丙烯的供应，这是其中最重要的基本有机化学品，不能满足日益增长的需求高品质的石化原料。为了开发新的提高生产技术和方法的丙烯包括催化裂化C4烯烃[1,2]或C4烃类原料[3]不可缺少和重要的石化工业。 近年来，分子筛催化剂支付更多的关注和广泛应用在炼油厂，石化行业和环境催化[4-8]。 ZSM-5分子筛已被广泛地研究各种反应活性催化剂由于其活性和特殊的孔隙结构[9-11]。wakui等人。 [12,13]打击丁烷他们发现，在稀土装HZSM-5和形成芳烃和重产品显着抑制由负载稀土。此外，他们报道了脱氢裂解双级正丁烷的反应[14]。 Ji等。 [3]ZSM-23打击C4烷烃，并获得高产量烯烃。催化剂的酸属性中的烃类裂解起着重要作用。因此，研究修改ZSM-5催化剂的酸

度是非常显着了解酸属性之间的关系和他们的催化裂化性能。

在这项工作中，包括，酸性调制一系列的酸性量，酸强度和酸类型HZSM-5分子筛催化剂在焙烧不同的处理温度。有系统的调查其催化裂解性能进行了正丁烷和焙烧的性质温度的影响进行了讨论。 2. 实验 2.1.催化剂制备

NaZSM-5分子筛（从齐鲁石化公司催化剂厂）与硅：铝比32被选定为催化剂前驱体。然后，NaZSM-5分子筛，离子交换两次1M硝酸铵溶液在90℃1小时。干燥后在120°C为4小时，沸石，煅烧500℃，4小时，在空气中。在此之后，HZSM-5分子筛样品500，600，650，700和800℃，焙烧，4小时和1＃标记。 2＃，3＃，4＃，5＃，相应。被粉碎，过筛后，在0.2-0.45毫米的分数被选为活动的测量.

2.2．催化剂的表征

晶体结构和相对结晶沸石测定采用X射线衍射（XRD）。40千伏使用Cu靶辐射作业30毫安（XRD-6000型，日本岛津），衍射峰均录得5°?50°之间，和扫描率为4°/分钟。最强峰的高度在2θ=23.02°用来计算的结晶。催化剂的BET比表面积被测量的N2吸附BET比积的线性部分等温线，利用2010年在Micromeritics ASAP分析仪。

沸石的酸性测定用NH3-TPD（程序升温脱附氨）的方法。 0.240-80克的样本网进行预处理2 h后在500°C。冷却到120°C和吸附氨氮为30分钟。然后开始的速率程序升温脱附15°的C /分钟120℃至800°C间，信号用TCD监控。为了获得总酸量，脱附的氨吸收盐酸溶液（0.01mol / L的），然后用NaOH滴定溶液（0.01mol / L的），最后是酸性的数量和对沸石的密度进行了计算。据脱附峰的温度相对样品的酸位的强度进行了分析，用不同的酸位的酸量峰面积的强度进行了计算。

对HZSM-5酸的类型和他们的相对优势在不同温度下焙烧的催化剂通过红外吡啶吸附测定。第一样品需要在高温下脱气在高真空条件下（1×10-3帕）。然后背景光谱被记录下来。后吡啶的平衡，被视为样本在高温下去除物理吸附的吡啶，和最后的光谱范围在1700 - 1400 cm-1的吡啶吸附记录。 （可选）为了获得B和L的信息不同强度的酸，吡啶吸附样品分别在200和350℃，脱气。L和B酸量在200解吸和350℃，是由于所有的酸与不同优势，强大和中等强酸。峰在1540和1450 cm-1的表征B酸和L酸，分别。 2.3。酶活性的测定

裂解和催化裂解反应在HZSM-5催化剂，在固定床中进行了通过传递一个反

应堆直径6毫米（ID）气态丁烷在氮气流（2毫升/分钟，99.9％），40毫升/分钟超过200毫克催化剂的总流量（总压力：0.1兆帕）。产品分析气相色谱仪（北京分析仪器厂，型号。 SP-342050米PONA）毛细管柱和火焰离子化检测器（FID）。测试条件：柱温34℃。探测器烤箱温度180℃，流速载气，在150毫升/分钟。 3.结果与讨论

3.1.焙烧温度对对HZSM-催化剂的催化性能裂解正丁烷。

HZSM-5样品的催化性能在不同温度下的催化焙烧正丁烷裂解表1所示。 从表1可以看出，它的转换正丁烷慢慢随焙烧增加温度时，焙烧温度低于700°C。但HZSM-5沸石样品焙烧温度达到小活动800°C。在相同的反应温度，随着温度的HZSM-5分子筛的热预处理样品成为低，沸石裂化活性样本变得更高。除了的HZSM-5焙烧分子筛样品在800°C时，所有其他HZSM-5分子筛样品有良好的打击活动在650°C。

焙烧温度的影响在HZSM-5分子筛样品的产品选择性正丁烷的催化裂解。一般情况下，选择性烷烃不能显着改变焙烧温度和反应温度，但5＃催化剂丙烷的选择性明显比其他催化剂。在反应温度范围内的600-650°C间，甲烷的选择性随反应的上升温度，而乙烷的选择性和丙烷呈现相反的趋势。这可能解释，甲烷有较高的热稳定性反应温度高，会抑制氢转移反应，即高温C2的进一步开裂有利，C3的烃类转化为甲烷。除了＃芳烃的选择性显着提高随着反应温度的上升，焙烧温度。烯烃的总体趋势选择性是所有样品相似，除5＃样品，总烯烃的选择性，丙烯和丁烯反应的增加与下降温度。但他们增加的兴起焙烧温度。同样，选

择性乙烯大幅增加的反应上升的温度，而它几乎保持不变当焙烧约30％，乙烯的选择性温度低于700°C，并认真随焙烧温度的进一步上升800°C。因此，总的选择性正丁烷催化裂解反应中的烯烃达最大的HZSM-5分子筛样品的焙烧700°C。当n-丁烷破获了HZSM-5分子筛样品，丁烯主要产品大多1 - 丁烯，其次是2 - 丁烯（包括反式-2 - 丁烯及顺-2 - 丁烯）。

为了研究催化裂化性质正丁烷在HZSM-5分子筛样品，并排除丁烷裂解的影响，比较正丁烷裂解的研究也取得了。 作为一个功能的N-丁烷裂解产品产量反应温度如图1所示。

从表1和图1可以看出，自丁烷不开裂的产品检测没有低于600℃，正丁烷裂解反应的催化剂，可以排除。因此，低于600°C时，占主导地位的反应发生在HZSM-5分子筛样品应是催化裂解反应。但当反应温度高于600°C。催化裂解反应往往共存与裂解反应。反应温度越高，更明显的是裂解反应。它可以也可以观察到甲烷的选择性和乙烯的增加与反应温度的升高，但为丙烷，丙烯的选择性和丁烯下降。这可能被解释为裂解反应起到一定的作用整个反应过程。催化裂化活动与反应温度的升高会增加。但是，如果温度过高，在催化剂表面的质子酸（B

酸）会失去脱水和他们中的一些变为L酸，所以酸位的总数减少并导致催化活性的损失。

3.2。焙烧温度对开裂的HZSM-5催化稳定性正丁烷。

HZSM-5分子筛焙烧的样品和500700°C组用来测试其稳定性上正丁烷在常压下的催化裂化活性反应温度650°C。整个实验历时30小时，结果显示在图2。

从图2中可以发现，在初始实验期间，高n-丁烷转化可以超过获得的HZSM-5样品的焙烧500℃，这可能是由于存在大下沸石表面酸位的数字降低焙烧温度。随着的延长反应时间，正丁烷转化率降低很多，即迅速失活的催化剂。 10小时后反应，HZSM-5分子筛的正丁烷的转化;样品焙烧，在500°C是几乎相同的作为样品在700℃煅烧然后它停用10 h后更迅速。转换烧了HZSM-5分子筛的正丁烷在700°C降低相对较慢，10 h后，转化高于前者，仍保持63.3％29 H，然后迅速下降。丁烷转换两个样品在30小时几乎相同和他们保持，分别为53.9％和54.7％。

开裂的总烯烃产量在N-丁烷HZSM-5的样品沸石焙烧500℃，明显比样品在700焙烧°C。初始总烯烃收率46.0％时，使用的HZSM-沸石在500℃焙烧，然而，随着反应时间的延长，总烯烃的产量显着下降。例如，30小时，这是只有22.9％。对于HZSM - 5分子筛焙烧在700°C时，总的初始屈服烯烃为52.8％，反应时间的延长，总烯烃产量缓慢下降，30小时，它仍然高达45.9％。

增加乙烯产量下降反应时间。在实验的初期，这两个样本相差不大，但与反应时间的增加，乙烯产量前者的样品从30.7％下降8.0％，这是比后者更迅速，

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